Rotazione reversibile

Natura volume 620, pagine 538–544 (2023) Citare questo articolo

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Le molecole rappresentano una piattaforma versatile per la scienza dell'informazione quantistica1,2 e sono candidate per applicazioni di rilevamento e calcolo3,4. Robuste interfacce spin-ottiche sono fondamentali per sfruttare le risorse quantistiche dei materiali5. Fino ad oggi, i candidati a base di carbonio erano non luminescenti6,7, il che impedisce la lettura ottica tramite emissione. Qui riportiamo molecole organiche che mostrano sia una luminescenza efficiente che una resa di generazione quasi unitaria di stati eccitati con molteplicità di spin S> 1. Ciò è stato ottenuto progettando una risonanza energetica tra livelli di doppietto e tripletto emissivi, qui su tris (2,4, accoppiato covalentemente Radicali 6-triclorofenil)metil-carbazolo e antracene. Abbiamo osservato che la fotoeccitazione del doppietto si è delocalizzato sull'acene collegato entro pochi picosecondi e successivamente si è evoluto in uno stato puro ad alto spin (quartetto per monoradicale, quintetto per biradicale) di carattere misto radicale-tripletto vicino a 1,8 eV. Questi stati ad alto spin sono indirizzabili in modo coerente con microonde anche a 295 K, con lettura ottica abilitata dal passaggio inverso dell'intersistema agli stati emissivi. Inoltre, per il biradicale, al ritorno allo stato fondamentale gli spin radicali precedentemente non correlati su entrambi i lati dell'antracene mostrano una forte correlazione di spin. Il nostro approccio supporta contemporaneamente un'elevata efficienza di inizializzazione, manipolazioni degli spin e lettura basata sulla luce a temperatura ambiente. L’integrazione della luminescenza e degli stati ad alto spin crea una piattaforma di materiali organici per le tecnologie quantistiche emergenti.

Sono stati compiuti notevoli progressi verso la progettazione di sistemi molecolari che soddisfano i criteri DiVincenzo per i qubit pratici8. L'indirizzabilità ottica è stata dimostrata in complessi organometallici con stati fondamentali tripletti a temperature dell'elio liquido9. I complessi correlati mostrano tempi di coerenza di spin impressionanti, raggiungendo l'intervallo dei microsecondi a temperatura ambiente10. Le strutture prive di atomi metallici possono essere più immuni alla decoerenza11 e tali molecole completamente organiche sono state utilizzate in diverse dimostrazioni di effetti quantistici12,13,14.

Le molecole organiche radicali contengono elettroni spaiati che possono essere stabilizzati mediante progettazione chimica. Sono stati compiuti progressi utilizzando radicali non luminescenti legati covalentemente ai cromofori e tali strutture possono supportare stati eccitati con elevata molteplicità di spin6,7. La presenza di un radicale può aumentare il tasso di attraversamento intersistemico (ISC), portando all'accumulo di stati di triplette cromoforiche15. Se lo scambio tra lo spin tripletto (S = 1) e quello radicale (S = 1/2) è maggiore di tutte le altre interazioni magnetiche, si formano un quartetto distinto (“trip-quartet”, S = 3/2) e un doppietto (“trip-quartet”). doppietto', S = 1/2) forme di coppia di stati16. Se un secondo radicale viene ulteriormente accoppiato, si può raggiungere uno stato di quintetto (“trip-quintet”, S = 2)17. Gli stati ad alto spin consentono la costruzione di architetture dense con più qubit ospitati all'interno di una singola varietà di sottolivelli di spin18. Tali qubit multilivello, chiamati qudit, offrono vantaggi di scalabilità nel calcolo quantistico19. Il comportamento qudit degli stati del quartetto è stato recentemente dimostrato in PDI-TEMPO a 80 K (rif. 20). Tuttavia, le attuali strutture ad alto spin presentano ampi divari energetici (circa 1 eV) tra lo stato di singoletto del cromoforo fotogenerato e la varietà di tripletta6,17,21. Fondamentalmente, ciò impedisce all'ISC inverso (RISC) di passare allo stato luminescente. Pertanto tutti i sistemi organici ad alto spin con S > 1 fino ad oggi sono non emissivi, il che rende impossibile la lettura ottica.

Mentre la maggior parte dei radicali stabili non sono emissivi, esiste ora una classe di radicali luminescenti che offrono un'emissione completamente consentita dallo spin all'interno del collettore doppietto22. L'insieme delle strutture molecolari disponibili e il loro intervallo di lunghezze d'onda ottiche si sta espandendo23,24. Efficienze record per i diodi emettitori di luce rosso intenso e infrarosso sono state recentemente raggiunte nei radicali tris(2,4,6-triclorofenil)metil (TTM) legati ai donatori di elettroni carbazolo25.